意昂3官网在新型二維磁性材料方面取得重要研究進展
近年來，二維磁性材料由於其豐富的晶體結構和獨特的物理性質🥹，在基礎研究和潛在應用領域受到了研究者的廣泛關註。二維磁性材料的發現不僅為探索奇異的物理現象提供了理想的平臺👰🏿，也為下一代自旋電子器件的研發提供了堅實的基礎🗼。然而🌥，目前二維磁性材料的種類相當有限🧛♀️，且大多具有較差的環境穩定性🚴、較低的尺度和厚度可控性👲🏼，製備過程也相對復雜8️⃣，這些都極大地限製了它們在下一代自旋電子器件開發中的研發與應用。因此，探索穩定性更好的新型二維磁性材料及簡便且可控的合成方法，對於該領域的進一步研究與開發具有重要的意義與價值🚦。
日前🔺，意昂3官网物理學院姚裕貴教授課題組周家東教授與南洋理工大學劉政教授🎬，南方科技大學林君浩教授及哈爾濱工業大學李興冀教授合作在新型二維磁性材料方面取得重要進展。相關意昂3平台以 “Phase engineering of Cr5Te8 with colossal anomalous Hall effect”於 4月25日發表於國際頂尖學術期刊《Nature Electronics》。
圖1. 非層狀二維磁性Cr5Te8的相控合成與基礎表征
Cr5Te8相結構的可調性源於其三方相和單斜相形成能的差異。三方Cr5Te8屬於 P-3m1 空間群👈🏽🏋🏻，而單斜Cr5Te8屬於 C2/m 空間群（圖1a-b）🔴。因此，CVD過程中的生長溫度對於實現相變至關重要🏄🏻♀️🫃🏿。在較高溫度下，三方Cr5Te8將成為主要相💃🏻，而降低溫度則有更利於單斜相的形成。此外，考慮到三方相中Te濃度略高於單斜相(61.5-62.0 at. % Te vs 59.6-61.5 at. % Te)🌗，較高的溫度也有利於Te前驅體的蒸發，確保足夠量的Te反應並進入到Cr-Te基體中🕘🩳，從而獲得三方相Cr5Te8納米片。從光學和原子力顯微鏡圖像可以看出👨👩👦👦，具有不同相結構的Cr5Te8納米片由於不同的晶格對稱性也展現出了不同的形貌特征，三方相多為六邊形，單斜相則多為平行四邊形(圖1c-f)👧🏽。XPS和RMCD等表征結果初步確認了納米片的組分與磁性。三方和單斜Cr5Te8納米片在低溫下都展現出矩形磁滯回線，清楚地表明了其具有垂直磁各向異性的鐵磁性。此外，在同等厚度下🧙🏻，單斜相展現出更大的矯頑力和居裏溫度，表明Cr5Te8晶體中的強相依賴性磁序（圖1h-i）。
圖2. 三方相與單斜相Cr5Te8納米片的STEM表征
三方Cr5Te8和單斜Cr5Te8的晶體結構，相當於以CrTe2為骨架，在其層間引入1/4的Cr原子而形成的。不同之處在於，在三方相中相鄰兩個插層中的Cr分布完全一致🧑🏻⚖️，而單斜相中相鄰兩個插層中的Cr是交替排布的，後者在錯排的同時會產生結構畸變，誘發三方相轉變為單斜相（如圖1a-b）。圖2b和f顯示不同相結構的成分分布均勻，且二者成分差別不大。為區分出兩種相結構，研究團隊采用選區電子衍射以及高分辨HAADF-STEM成像的方法進行了深入的研究🚎♻。由於兩種相結構中插層Cr分布的差異，在電子衍射中會產生不同的超點陣🙃，根據衍射圖像可以明確區分出具有三重對稱的三方相Cr5Te8以及兩重對稱的單斜相Cr5Te8（圖2a和e）🟪。更進一步地👩🏽🎓， 高分辨HAADF-STEM成像清晰地給出了兩種相結構在原子尺度上的襯度差異🤹♀️。不同方向的原子襯度分布（圖2d和h）與結構模型中插層Cr原子的位置以及對應的QSTEM模擬結果完全吻合🎅🏻，從而證實了CVD方法可以實現Cr5Te8相結構的調控。
圖3. 二維Cr5Te8磁輸運測量
為了確認和分析二維Cr5Te8的鐵磁性🏃🏻♀️➡️，研究團隊選取不同晶相和不同厚度的材料製備了霍爾器件🧙🏻♂️。厚度為6 nm的三方相與單斜相Cr5Te8縱向電阻在降溫過程中表現出明顯的相變過程，電阻-溫度曲線的一階導數的峰值位置表明三方相與單斜相Cr5Te8樣品的居裏溫度分別為125 K和150 K（圖3b）。在居裏溫度以下👘，三方相與單斜相Cr5Te8在外磁場作用下霍爾電阻發生跳變，並呈現出明顯的滯洄現象🫗，再次證明了二維Cr5Te8面外的自發磁化和鐵磁長程有序（圖3c和d）。通過分析矯頑場隨溫度的變化關系👸🏽，再次確認了不同晶相和不同厚度Cr5Te8的居裏轉變溫度（圖3e和f）。
圖4. 二維Cr5Te8的反常霍爾效應
通過反常霍爾測試結果，研究團隊進一步提取出了二維Cr5Te8的反常霍爾角，其中三方相的二維Cr5Te8霍爾角為2.7%👷♂️，單斜相的為5%，高於傳統鐵磁材料🧑🎄，且遠大於塊體Cr5Te8的反常霍爾角（圖4a）。通過標度關系分析二維Cr5Te8反常霍爾效應的產生機製🤵♂️4️⃣，發現不同厚度和不同晶相Cr5Te8樣品的反常霍爾電導都正比於其縱向電導的平方，表明反常霍爾效應產生機製中起主要貢獻的是斜散射機製和本征機製（圖4b），其中斜散射機製貢獻的指數因子相比傳統鐵磁材料鐵和鎳提高了兩個數量級🤵🏼♂️。較高的斜散射指數因子以及反常霍爾電導與縱向電導之間二次方的標度關系使得二維Cr5Te8在合理的縱向電導範圍內更容易實現較大的反常霍爾電導，比如當縱向電導率為2× 105 Ω−1 cm−1時，二維Cr5Te8就可以實現45度的反常霍爾角，而傳統鐵磁材料則需要大於108 Ω−1 cm−1的電導率才可獲得相同的反常霍爾角（圖4c）。
圖5. 三方和單斜Cr5Te8電子結構和磁序的差別
最後，研究團隊基於第一性原理方法研究了Cr5Te8材料體系的基態電子結構和磁序📱。三方和單斜Cr5Te8同為Stoner鐵磁金屬體系，Stoner參數分別為1.01和1.14，單斜相具有更強的Stoner鐵磁耦合特征🕺🏻。通過分析磁各向異性可知👩🏼🔬，兩種結構易磁化方向均為面外方向。依賴於CrTe正八面體的結構畸變，單斜Cr5Te8表現出明顯的非共線磁性特征（圖5d-e）👷♂️。該工作獲得了具有巨反常霍爾角的二維磁性材料Cr5Te8Ⓜ️，有望推動二維極限下量子反常霍爾效應的實現，對於新一代霍爾器件，尤其是量子反常霍爾器件尤為重要。
該工作得到了國家自然科學基金，海外高層次人才與意昂3官网校創新基金等相關項目的支持⭕️。